「【蜘蛛人3】的開場，彼得帕克就處於【蜘蛛人2】結尾那個時期，」導演山姆雷米說。「當時他正開始坦然面對什麼是真正的英雄，以及做正確的事時他所必需犧牲的。而他與瑪莉珍的關係，則處於前所未有的親密。她在第二集的結尾發現彼得是蜘蛛人，並試著達到分擔彼得超級英雄身分職責的承諾。」
「我們看著彼得、瑪莉珍和哈利在兩部電影裡成長，讓我們想做一些令人驚訝，卻無可避免的事，」蘿拉奇絲金補充。「我們想要帶他們走一趟能夠滿足觀眾並喚醒角色本質的旅程。」
而陶比麥奎爾、克莉絲汀鄧斯特、詹姆斯法蘭科再次一起踏上了這個旅程。
「彼得感覺非常好，他生活正前所未有的順利，」麥奎爾說。「他的蜘蛛人身分終於獲得認同，與瑪莉珍的感情發展穩定，而瑪莉珍也正體驗事業成功滋味。他開始感到身為一個男人該有的自信，而且得到越來越多的注目。」
雷米說，「從前彼得從未是任何人景仰的對象，從未有任何人為他歡呼。因此這突如其來的成功，對彼得產生了出乎預料的影響：喚醒了他高傲的自我。這是電影裡他黑暗面的源頭。」當某種黑色物質附著在彼得的蜘蛛人裝時，這個陰暗面開始顯露。這種物質把蜘蛛裝變成黑色後，他發現自己比以前更強壯而敏捷…但，這個物質同時也引出他的驕傲和強烈報復心。
「在電影的最高潮，彼得必需親自擺脫驕傲態度，必需親自放下他強烈的復仇渴望，」雷米繼續說。「他必須了解我們都是罪人，沒有人能自是高人一等。在這集的故事裡，他必需學會寬恕。」
麥奎爾對再次演出彼得帕克，感到非常興奮。「你總是希望踏上一個新領域，而這是一個和你所熟悉的角色一起前進的機會，」他說。「最新的一集直接延續了【蜘蛛人】和【蜘蛛人2】。身為一個演員，我真的對此感到很興奮，因為有太多可以探索的部分了。」
「我們一直在尋找卸下面具的方法，好讓觀眾能看到彼得所經歷的，」麥奎爾說。「我在看一部電影時，我會投入角色，進而關心他們。當我和她們有所聯繫時，我就能夠體會他們的感受。」
彼得行為的改變讓他與瑪莉珍的感情付出代價。「瑪莉珍在事業上很自信，但因為所成長家庭的關係，她仍舊有些許不安全感，」鄧斯特解釋。「但在她失去工作時，蜘蛛人正好有任務在身，以至於彼得無法如瑪莉珍所願陪伴在她身邊，讓她有點被排拒在外的感覺，因而讓兩人個感情開始產生裂痕。」
「彼得和瑪莉的感情面對著和所有人一樣的問題，」奇絲金補充。「他們都嘗試著解決問題，但她們的生活步調不同，以致於他們在相當關鍵的時刻，逐漸失去了彼此。」
「至今我和陶比已經一起拍了三部電影，我們對彼此以非常熟悉，」鄧斯特說。「我知道怎麼讓他入戲，反之亦然。它讓我們產生更複雜而成熟的關係，這對電影來說非常有益。我們在戲裡對比彼此的感覺，都僅止於電影中。我們的關係非常成熟。」
在【The Cat’s Meow】等電影裡展現歌唱才華後，鄧斯特又得到了一個在大銀幕高歌的機會。「我很喜歡拍唱歌的戲，」她說。「我會事先預錄演唱部份，我不敢唱現場。而我工作的第一天，是要為『Manhattan Memories』穿著高跟鞋和禮服，從百老匯舞台階梯上走下來，然後在那裡跳舞。」
三個主角的最後一位，是詹姆斯法蘭科飾演的哈利奧斯朋。在上一集電影的結尾，他發現父親的真面目與好友彼得的秘密身分。哈利對蜘蛛人的痛恨延伸到彼得身上，並將他視為敵人。沉溺在報復彼得殺父之仇的思緒中，哈利走進了父親的秘密基地，化身為新一代的綠魔。劇組想要賦予冷酷的哈利一個嶄新的面貌。「我們討論到哈利可能如何運用最新科技製造新武器，」執行製作凱文費吉說。「我們想要摩登而且確實能致命的東西。」
「哈利以父親的武器升級，打造一架比滑翔翼更豪華而敏捷的飛行器，」製片葛蘭寇蒂斯說。「另一方面，還有南瓜炸彈等讓人無法超越的武器。在綠魔二世身上，你必需混合復古的南瓜炸彈和新潮的超強馬力飛行器。」
服裝設計詹姆斯亞契森也配合這些轉變，為哈利奧斯朋帶來軍事造型。「哈利的服裝介於現代特警隊和黑騎士之間，但是有更具侵略性的特質，例如他手臂露出的刀鋒，」亞契森說。「這服裝以黑色為主。雖然其中夾帶了一點綠色，作為對父親的回憶，但顯然哈利已是個十足自主的男人了。」
「哈利主要的困境在於：他多愛他的朋友？」法蘭科說。「如果他接受了對彼得和瑪莉珍的愛，他就必需承認到目前為止，他都活在謊言中，必需承認一直以來，他只為了完成一個讓他又愛又恨的邪惡男人要求而活。」
「我們和這些角色一起走過這麼長的路，」雷米說。「這部電影是延續他們每個人故事的機會，看看從我們第一次看到他們至今五年來的旅程，也一探他們未來的發展。」
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